忽必烈命他继承汗位，并授不花为丞相。在此之前，忽必烈遣孛罗丞相等出使伊利汗国。
1284年孛罗到达。孛罗在元朝历任要职，学识丰富，阿鲁浑将他留在汗廷参议政事。阿八哈、阿鲁浑父子为夺取叙利亚之地，采取与欧洲基督教国家结盟的政策，和拜占庭帝国结亲，并遣使赴罗马教廷及英、法等国，建立了友好关系。
1291年阿鲁浑卒，弟海合都(又名亦邻真朵儿只)继立。海合都挥霍无度，国库空虚，于是仿效元朝钞法，在孛罗丞相指导下印造发行交钞(见钞)，但行用未久即废。
1295年权臣谋杀海合都，奉诸王拜都为汗，阿鲁浑之子合赞起兵讨灭叛者，夺取汗位。合赞为取得当地封建主和伊斯兰教众的支持，改信伊斯兰教，并定为国教。他的即位和改变宗教信仰，都得到元成宗铁穆耳的承认。1298年，合赞遣使入元朝，贡珠宝等物。蒙哥时，曾以彰德路为旭烈兀分地，这时，成宗即将旭烈兀分地历年应得岁赋赐合赞。现存1302年合赞致法国国王信上，钤用汉字王府定国理民之宝方印，当是元朝新颁给伊利汗的王印。
合赞即位后，大力进行社会改革，制定新的土地、赋税、驿站、货币等制度，限制蒙古贵族、将校和官吏对人民的横征暴敛，使农业、工商业得到发展，财政收入增加。他还鼓励发展科学文化，在首都兴建天文台，设立学校，命宰相拉施德丁编纂《史集》。合赞通晓多种语言，对天文、医学和许多工艺都颇有知识，尤精通历史，被誉为贤君。他与埃及的马木路克王朝为争夺叙利亚多次发生战争，察合台汗国的笃哇汗乘机攻占伊利汗国东部的吐火罗(今阿富汗斯坦东北部)之地。除此之外，他同英国、法国和罗马教廷建立了使节来往关系。
蒙古帝国内部的纷争和战争，使许多蒙古青年被沦为当地阿拉伯人的奴仆，大大降低了蒙古军队在人们心中的威望。为此，合赞汗下令，凡是被卖出的蒙古族青年，必须用现金赎回，以为汗王效力。这样，在两年之内赎回了近1万人，组成御林军，派孛罗丞相担任万夫长。
合赞统治时期，是伊利汗国的最强盛时期。
1304年合赞崩，弟合儿班答继立，号完者都汗，迁都于新建的苏丹尼耶。合儿班答遵循其兄政策，仍用拉施德丁为宰相，继续发展经济、文化。拉希德丁除完成《史集》巨着外，还编纂了一部《伊利汗的中国科学宝藏》，介绍中国历代的医学成就。这时，元成宗与笃哇、察八儿达成和议，蒙古皇室的内争暂停，东西驿路畅通，伊利汗国和元朝的使节往来更加频繁。
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