咸丰五年(1855年)正月，僧格林沁整军再战太平军，破东连镇木城，太平军冒死冲突，僧格林沁尽歼之，生擒太平天国北伐军统帅林凤祥。因此殊功，咸丰帝于二月加封僧格林沁为博多勒噶台亲王，赏朝珠一盘、四团龙补褂一件。四月，诏世袭罔替，俸银加倍。六月，在山东冯官屯剿灭太平天国李开芳部，生擒李开芳。林凤祥、李开芳都是太平天国的名将，骁勇善战，僧格林沁在两年之中，大小数百战，全部殄灭，无一漏网，因此威名震于海内。
咸丰七年(1857年)五月，命僧格林沁署镶红旗汉军都统。
咸丰八年(1858年)，直隶总督谭廷祥及托明阿防守天津大沽海口战败，清廷主和派与英国代表签署《天津条约》。僧格林沁得知后，向咸丰帝奏请，坚决要求撤回谈判代表，主张调用全国之兵员，倾全国之粮食，整顿军队，把西方侵略者赶出去。但因主和派占上风，他的意见未被采纳。
咸丰九年(1859年)，咸丰帝命僧格林沁至天津督办大沽口和京东防务。僧格林沁吸取第一次大沽口战役失败的教训，积极筹建大沽海口和双港的防御工事，整肃军队，做好反侵略的各项准备。英法新任驻华公使普鲁士、布尔布隆率领所谓换约舰队从上海沿水路北上。舰队由一艘巡洋舰和13艘炮艇组成，行至天津大沽口时，藐视中国军队的设防，不听中国军队的劝阻和警告，明目张胆地闯入大沽口，激起了中国官兵的极大愤慨。僧格林沁下达坚决反击入侵者的战斗命令，督军力战，击毁英军战舰3艘，使英军死伤464人，英海军司令贺布受重伤。相持数日，英法联军军舰撤走。
这次大沽口保卫战，是自1840年西方资本主义列强入侵以来中国军队抵抗外国入侵所取得的第一次重大胜利。清廷对僧格林沁和有功将士大加奖赏。无产阶级革命导师马克思也对此事给予充分关注与肯定。
咸丰十年(1860年)，英法联军攻入天津，僧格林沁兵败退驻通州。咸丰帝下令拔去僧格林沁三眼花翎，削去正黄旗领侍卫内大臣、镶蓝旗满洲都统职。继而再战，又败于张家湾、八里桥，英法联军攻入北京，圆明园被毁。主和派大臣埋怨僧格林沁触怒了洋人。咸丰帝革去僧格林沁郡王爵仍留钦差大臣职。
咸丰十年(1860年)九月，直隶、山东及河间府一带捻军四起。清廷恢复僧格林沁郡王爵，命其率一万余清军赴山东与捻军作战。
咸丰十一年(1861年)十二月二十四日，根据僧格林沁的奏请，其哲里木盟长职由达尔罕亲王索特那木彭苏克补授。
同治元年(1862年)，赏还博多勒噶台亲王爵，不久诏世袭罔替。朝廷授权僧格林沁节制调遣直、鲁、豫、鄂、皖五省兵马。僧格林沁率蒙古骑兵和五省提供的兵力多次打败捻军，在鄂东霍山黑石渡收降捻军十几万人，并打散十几万人，清军也损失惨重。
同治四年(1865年)五月，僧格林沁被捻军诱至山东曹州(今山东菏泽市)高楼寨，随后陷入重围。五月十九日晚，僧格林沁率少数随从冒死突围，当逃至曹州西北的吴家店时，中伤坠马，被捻军十六岁小兵张皮绠斩杀在麦田，终年五十五岁。僧格林沁战死疆场，令清廷上下一片震惊，皆以失去国之柱石而惋惜。
由于僧格林沁平素爱护百姓、善待士卒，听说他去世的消息，百姓罢市，巷哭野祭。灵柩返回北京时，献上的万民伞有七十多柄，兵弁、百姓皆迎祭，哭声震地。清政府以亲王规格为僧格林沁举行了葬礼，同治帝和慈禧亲临祭奠，赐谥号忠，配享太庙，在北京、山东、河南、盛京等地建昭忠祠，并绘像紫光阁。在科左后旗吉尔嘎朗博王府东建祠堂一座供奉僧王图像。在额布力尔协日嘎地方另建僧王塑像祠一座，并绘像紫光阁。
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